摘要 以渾河上游的清原流域為例，對水源保護區存在的氮素污染問題進行探討，采用質量平衡方程結合ArcGIS空間分析的方法，研究流域尺度氮素收支的時空動態及其影響因素。結果表明，研究區氮輸入以化肥施用為主，輸入總量為15 492.02 t，其中化肥占總輸入量的49%，氮沉降占比為25%，氮礦化占26%;研究區的氮輸出總量為6 305.67 t，氨揮發和植物吸收作為研究區最主要的2種輸出方式，二者的氮輸出總量占研究區氮輸出總量的90%;研究區氮盈余為9 186.45 t，氮盈余約占氮輸入總量的59%;從整體上看，研究區氮盈余量隨四季動態變化，春季和夏季的氮盈余較高于秋季和冬季，并在土地利用類型上呈現出耕地面積較大和上游兩岸地區的盈余量較高于其他地區。
關鍵詞 氮素;質量平衡方程;時空變化;水源保護區;渾河上游清原流域
隨著國家對污染治理的重視和技術的增強，點源污染已經得到良好控制，而非點源污染問題卻沒能有效治理，非點源污染是由于農用耕地、城市街道路面、污水和生活垃圾等分散排放造成的，影響因素較多且難以控制，目前仍沒有得到有效治理。隨著“生態文明”倡議的實施和公眾環保意識的逐步增強，作為集中式湖庫型水源地流域點源污染已經得到較好的控制，我國面臨的主要水體污染問題也由點源污染逐步轉變為非點源污染[1]，尤其是農業非點源，據調查，農業總氮、總磷排放量分別占總排放的57.2%和67.4%[2]。我國的化肥使用量非常大，約占全球使用量的31%，總量超出其他國家1倍，但農藥利用率不到使用量的30%，約70%的N、P匯入水體[3]，對作為水源地的湖庫水體質量造成了嚴重的威脅。
渾河上游流域是大伙房集水區，作為國家九大集中式飲用水源地之一，為撫順、鞍山、營口等7大城市提供充足的水資源。2014年9月被國務院批準確定為國家重點保護和優先修復的湖泊水庫之一，然而時至今日，根據環境部門的監測，COD出現下降，但N、P污染超標問題的解決依然面臨挑戰。通過實地考察，農業非點源污染是研究區現在主要污染來源。筆者以渾河上游清原流域為研究區，針對流域地表水體的氮污染問題，在污染特征調查評價的基礎上，利用氮質量平衡模型模擬流域氮收支空間分異性和季節動態，為流域削減氮素污染的治理實踐提供科學數據和決策依據。
1 資料與方法
1.1 研究區概況
渾河清原流域位于清原滿族自治縣境內，包括境內的9個鄉鎮，面積2 232 km2，是大伙房水庫的上游流域，也是渾河的發源地，坐標為124°20′06″～125°28′58″E、41°47′52″～42°28′25″N，與吉林省相鄰(圖1)。整個流域均屬于大伙房水庫的集水區，區內社會經濟以森林經營和農業生產為主，2017年人口21.23萬，GDP 38.22億元。研究區位于長白山脈西南的邊緣，屬于長白山龍崗支脈。區域內多為低緩圓滑的山丘形態，中部河流沖擊形成的河谷平原是主要的耕種區域。整體以眾多河流、山澗溝谷為網絡，形成了丘陵、溝谷相互交錯的地貌特征。
研究區屬于中溫帶大陸性季風氣候，降雨主要集中在夏季，春季和秋季有少量降雨，年平均降水量在800 mm左右。森林是研究區最主要的土地利用類型，旱田和少量水田位于河流兩側谷地。植被種類豐富，植被類型以森林為主，樹種多達130余種，主要的樹種有樟子松、遼東櫟、落葉松、紅松林等。土壤有機質含量高，以棕壤為主(80%)。
1.2 研究方法
流域尺度的氮收支采用N素輸入輸出質量平衡方程[4]。以鄉鎮區域和土地利用類型為單元，數據來源為2015年清原縣土地利用調查矢量數據和2017年的現場測繪調查修訂，采用收集數據、實地觀測、模型指南推薦等綜合方法，參數化每個空間單元上的輸入輸出量，依據潛在N超負荷量值判別流域潛在的N源和N匯，使用ArcGIS 10.2軟件制圖和分析其年內四季時空分布動態格局(2017年)。建立質量方程如下：
X=(I+F+M)-(U+D+V)(1)
式中，X為潛在超負荷氮量(kg);I為干濕沉降(kg);F為化肥輸入氮量(kg);M為土壤氮礦化(kg);U為植物吸收量(kg);D為土壤反硝化(kg);V為氨揮發量(kg)。
1.2.1
干濕沉降監測與計算。在渾河上游清原流域，綜合考慮研究區的地貌與水系分布、社會活動與土地利用、人口分布與周邊地區情況，在上、中、下游的灣甸子鎮、敖家堡鄉、清原縣城、紅透山鎮、北三家子鎮共設置5個具有代表性的干濕沉降監測點。干沉降樣品利用內徑為20 cm的玻璃集塵缸進行采集，每月采集一次，濕沉降采用聚乙烯塑料桶(口徑50 cm、高30 cm)收集，每次降雨或降雪后進行采集。所有采集到的樣品進行冷凍處理，送回實驗室后對總氮和硝態氮、銨態氮進行測定[5]。干、濕沉降通量計算公式如下[6-7]：
Id=C×Vf×s(2)
IW=(P×C/100)(3)
式中，Id為大氣氮干沉降通量(kg/km2);V為干沉降提取液體積(L);C為氮沉降濃度(mg/L);s為集塵缸的面積(cm2);f為采樣時間系數。IW為大氣氮濕沉降通量(kg/km2);P為每個月的降雨量(mm)。
1.2.2 化肥施用。通過查閱《清原縣統計年鑒》(2017年)，研究區施用的含氮元素肥料僅有氮肥和復合肥2種，并且尿素的施用量遠大于復合肥的施用量，根據我國化肥折純率得到，尿素的折純率為46%，復合肥的折純率為18%[8]。根據統計年鑒中不同化肥的施用量與其相應的折純率，通過公式(4)計算出化肥施用的N素總量。
F=(A×Xi)(4)
式中，F為化肥N素折純量(kg);A為折純率;Xi為i類化肥總量(kg)。
1.2.3
土壤氮礦化量。根據質量平衡方程中氮礦化估算方法，先確定各土地利用類型的氮礦化系數，其中森林的氮礦化系數為12.57 kg/(hm2·a)，耕地的氮礦化系數為4.12 kg/(hm2·a)[9]。面積與礦化系數之積即為土壤礦化量，土壤礦化量受溫度影響較大，因此各個季節的氮礦化量不盡相同，春季、夏季、秋季、冬季的氮礦化系數比為2∶5∶2∶1[10]。土壤礦化量計算公式如下：
M =(I×S)(5)
式中，M為土壤礦化量(kg);I為礦化系數[kg/(hm2·a)];S為土地類型面積(hm2)。
安徽農業科學2022年
1.2.4
氨揮發量。通過查閱國內外氨估算方法并參考我國發行的《大氣氨源排放清單編制技術指南》對研究區的氨揮發量進行估算[11-12]，計算公式如下：
E=(Ai×EFi)(6)
式中，E為氨揮發量(kg);Ai為i種氨的揮發量(kg);EFi為氨揮發類型EFi排放因子。根據《大氣氨源排放清單編制技術指南》相關系數計算，林地排放因子為0.02 g/(m2·a)[13];尿素排放因子為20.85%;復合肥排放因子為4%;生物質燃燒排放因子為1.32 g/(kg·a);人體排放因子0.787 kg/(a·人);土地本底排放因子為1.8 kg/(hm2·a)[14]。
1.2.5
反硝化通量。根據質量平衡方程指南手冊中的推薦值和研究區的氣候特征，結合與遼東地區相關的研究結果，確定林地、旱田、水田的反硝化系數分別為1.95、9.10、12.70[15]。土壤反硝化在季節上變化較為明顯，春季、夏季、秋季、冬季的權重分別為0.45、0.15、0.30、0.10。反硝化通量計算公式如下：
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